2016, Vol. 24
2. 北京石油化工学院 材料科学与工程学院，北京 102617;
3. 有机无机复合材料国家重点实验室(北京化工大学)，北京 100029
2. College of Material Science and Engineering, Beijing Institute of Petrochemical Technology, Beijing 102617, China;
3. Key Laboratory of Beijing City for Preparation and Processing of Novel Polymer Materials (Beijing University of Chemical Technology), Beijing 100029, China
目前广泛应用的发电装置大多利用电磁感应原理：将所要收集能量转变为发电机转子的旋转运动，转子切割磁感线产生电流，达到发电的目的.具有技术成熟，发电量大的优点.但近年来，随着经济发展，地球可开采的石油、煤炭、天然气等资源日益枯竭，人们把目光投向了科学有效地利用包括风能、热能、潮汐能、太阳能、以及人体动能在内的各种可再生能源上.越来越多的发电场合对发电装置的设计也提出了新的要求，传统发电机质量大、结构相对固定以及复杂的结构在恶劣环境下容易损坏等缺点逐渐显现出来.介电弹性体发电机(Dielectric Elastomer generator，DEG)作为一种可变电容器发电装置，具有轻质、柔顺性好、耐冲击、能量密度高、容易加工成型、噪音低等优点[1-3]，越来越引起人们的关注.
1 基本原理介电弹性体(Dielectric Elastomer, DE)是一类能够对外部电场产生应变响应的电活性聚合物.它有驱动和发电两种工作模式.驱动模式是指在外界电场作用下，静电吸引力使得DE在厚度方向上压缩，面积方向上扩大；外界电场撤销后，DE能够回复到初始的形状或体积，从而实现电能转变为机械能[4-5].发电模式实质上是驱动模式的逆向过程，是将DE形变产生的机械能(弹性势能)转变为电能，实现方式上与压电材料相似，发电机理却有本质的不同：1)即使只有很小的形变，DEG都能产生电能，而压电材料通常需要较大的冲击力；2)每一个周期，DEG的发电量和转换效率要远大于压电材料.
DEG和驱动器的制作方法相同，介电弹性体上下表面涂覆柔顺电极后，形成了“三明治”结构，柔顺电极相当于电容器的两个极板.介电弹性体可以进行多种形式的发电过程，其中最简单最容易实现的是恒定电荷[3, 6].图 1为DEG的基本工作原理.
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图 1 DEG的工作原理 Figure 1 Working principle of DEG |
从图 1可以看出，每个发电周期包括4个阶段：1)外力(风、潮汐、人体运动或其他能量源)作用下，DE薄膜产生一定的拉伸；2)在一定偏置电压(Bias Voltage)下，将DE薄膜注入电荷；3)外力消失后，DE薄膜发生松弛，即在厚度方向变大，上下表面所带的异性电荷距离增加；面积减小，同性电荷受到挤压，电荷密度增加，宏观上表现为电压的升高；4)释放电荷(能量收集)，回到初始状态.当外力再一次作用时，进入下一个发电周期.可以看出输入的机械能和介电弹性体的形变直接耦合，不需要任何中间过程就可以实现电能的增加.平板式电容C的计算公式为
| $C = \frac{{{\varepsilon _0}{\varepsilon _{\rm{r}}}A}}{z}.$ | (1) |
式中：ε0为真空介电常数(ε0=8. 85 × 10-12 F/m)；εr为介电弹性体的介电常数；A为电极的面积；z为介电弹性体的厚度.
充电电路(图 1中过程2)所施加的偏置电压为U1，此时，DE薄膜的厚度为z1，面积为A1；当外力消失后，此时DE薄膜上下表面的电压为U2，厚度为z2，面积为A2，A1z1=A2z2(假设DE为理想弹性体，不可压缩和泊松比为0.5).电容器的电能可由式(2)计算.
| $E = \frac{1}{2}C{U^2} = \frac{{{Q^2}z}}{{2{\varepsilon _0}{\varepsilon _{\rm{r}}}A}}.$ | (2) |
其中恒定电荷模式下，注入DE薄膜的电荷量Q在发电过程中大小保持不变.充入电荷的DE薄膜回复前后电容器的能量差即为收集到的能量[3-7]，可以表示为
| $\begin{array}{l} \Delta E = {E_2} - {E_1} = \frac{1}{2}{C_2}U_2^2 - \frac{1}{2}{C_1}U_1^2\\ \;\;\;\;\; = \frac{{{\varepsilon _0}{\varepsilon _{\rm{r}}}{A_1}}}{{2{z_1}}}U_1^2\left( {\frac{{{C_1}}}{{{C_2}}} - 1} \right). \end{array}$ | (3) |
除恒定电荷模式外，还有恒定电压和恒定电场强度的发电模式.恒定电压是指在材料松弛过程中保持电压恒定，通过电荷注入和流出DE薄膜的方式完成发电；而保持恒定电场强度发电，同时利用了电势升高与电荷注入和流出DE薄膜两种方式达到发电的目的[8].由于恒定电压和恒定电场强度需要复杂的电路控制和能量收集装置，而恒定电荷只需一个开关即可实现DE薄膜上的电荷不变，因此在实际研究时，大部分的发电结构设计和仿真模拟都采用恒定电荷的方式进行.
从DEG工作原理可以看出, 决定其发电量和机-电转换效率主要有3个因素：器件结构、材料性能、电路设计.目前对DEG的研究主要集中在发电机结构及电路的设计上，而从材料的性能优化出发、研制高发电量、高机-电转换效率的DEG用介电弹性体材料的工作则相对较少.
2 材料的选择介电弹性体材料是DEG的基础，决定了各项参数的选择，从而直接影响发电效率和所能收集能量的大小，具体表现为：1)通常DE介电常数越高，发电能力强；2)DE的电击穿强度限制了发电过程中的最大偏置电压，从而影响发电效率的提高；3)DEG设计过程中，为提高能量密度，往往对DE薄膜进行预拉伸；同时由图 1可知，发电过程中外力还会对DE薄膜进行一定的拉伸后再进行充电，因此，介电弹性体具有一定的延展性才能满足实际的需求；4)材料拉伸和回复过程中，弹性体材料的粘性损失往往造成发电效率的降低；5)为了降低发电过程中的“漏电流”造成的能量损失，DE必须具有良好的绝缘性；6)材料的寿命也是不可忽视的衡量指标，至少能够经过107周期以上循环发电才能够保证其可靠性[9]，同时发电机的结构设计对发电材料的寿命也有重要影响.
另外，研究发现很多材料会表现出机电不稳定性(Electromechanical Instability，EMI)[10]：对DE薄膜单位厚度施加一定的电压，DE薄膜在厚度方向上变薄，导致电场强度变大，使得DE薄膜进一步变薄.如此循环，虽然有利于提高电致形变，但可能会引起材料过早击穿.发电时DE薄膜回复过程中伴随着厚度和电压的同时增加，可能会出现EMI.SUO和KOH[11-12]结合已知的部分材料性能，建立模型分析了各项参数对最大发电量的影响, 得到如图 2所示电荷与电场强度的关系，阴影部分为材料的最大发电量.击穿电压、机电不稳定性和断裂伸长率都会影响DE的最大发电量，在DE形变(λ)较小时机电不稳定性影响显著.但进行DEG设计过程中，随着电压升高，漏电流会显著增加[6]，损失电荷量太高，会大幅降低发电效率，因此，研究中选择的偏置电压一般不高.虽然未见实际发电过程中出现EMI的相关报道，但是EMI对电路设计具有重要的指导意义.
因此，选择合适的DE材料，对DEG的发电量和发电效率，具有至关重要的影响.下面将着重介绍目前文献报道的各种介电弹性体材料.介电弹性体材料可以分为几大类：丙烯酸酯类、硅橡胶、聚氨酯以及其他介电弹性体材料[13].表 1为比较常用的DEG材料的各项基本性质.
2.1 丙烯酸酯类
目前，丙烯酸酯类材料是介电弹性体研究的首选材料.其中，3M公司商业化粘合胶带VHB 4910和VHB 4905，是研究最广泛的介电弹性体材料.这种丙烯酸酯类材料是由脂肪族丙烯酸酯混合物制成，弹性来源于柔顺的支链脂肪族基团和丙烯酸聚合物链的轻度交联.因其价格低廉，性能优异，与柔顺电极的粘接性好，无需加工即可使用，倍受研究者的青睐.丙烯酸酯类材料具有良好的力学性能，面积方向上最大可以双轴拉伸为初始的36倍才发生破裂，能够满足DEG结构设计中调节预拉伸比例的需要[6].同时预拉伸后，丙烯酸酯类材料具有无可比拟的电击穿强度，偏置电压具有大范围的可调节性，有利于提高能量密度.在驱动模式下能量密度可以高达3.4 J/g；在发电模式下，理论上可以达到1.7 J/g，远高于压电材料(~0.1 J/g)，如表 1所示.
SHIAN等[17]结合断裂伸长率、机电不稳定性和击穿电压对丙烯酸酯材料的影响，绘制出图 3的曲线，理论上得到最大能量密度为1.23 J/g.先将VHB 4900双轴预拉伸比例为2×2，偏置电压为3 kV，外力作用下薄膜面积变为5.5×5.5，实验验证了丙烯酸酯膜型DEG能量密度能够达到0.78 J/g.丙烯酸酯类材料不仅在实验室条件下具有高的能量密度，也经过实际考验.KORNBLUH等[18]采用自行设计的并列阵式DEG，在实验室条件下每个周期能够产生25 J的电能；同时在实际的潮汐中测试了其能量密度，为了避免材料破坏，将偏置电压降低至实验条件的一半，也可以达到0.1 J/g.
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图 3 VHB 4900电荷与电场强度的关系[17] Figure 3 The relationship between charge and electric field of VHB 4900[17] |
虽然使用丙烯酸酯类材料制作DEG已经获得较高的能量密度，但距离理论值仍有很大差距.除材料本身的破坏和漏电流等因素影响外，主要是由丙烯酸酯类材料自身应变响应滞后现象严重引起的.HUANG等[14]发现DE形变越大，电容变化越大，能够获得越高的能量密度；通过力学滞后圈和发电时的滞后圈对比，发现丙烯酸酯类材料的效率主要是由其粘性损失决定的，见图 4；前9个周期的发电转换效率为27%，大部分是由分子间摩擦消耗掉.
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图 4 VHB 4910的机-电滞后圈和力学滞后圈对比[14] Figure 4 Electromechanical cycle (EMC) and a purely mechanical cycle (PMC) of VHB 4910[14] |
此外，尽管丙烯酸酯类材料具有诸多优点，但在介电弹性体领域难以商业化的主要原因在于温度和湿度对其性能影响显著[15].从图 5可以看出，VHB 4910的弹性模量随着温度变化波动较大，湿度会显著影响丙烯酸酯类材料的力学性能、击穿电压和使用寿命(图 6)，严重限制其应用.
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图 5 温度对VHB 4910弹性模量的影响[15] Figure 5 The effect of temperature on the elastic modulus of VHB 4910[15] |
丙烯酸酯类材料的粘性损失使得其发电效率难以大幅提高，但高介电、耐击穿和大变形的特点使得它依然能够具有远高于其他材料的能量密度，所以丙烯酸酯类材料被研究者们寄予了很高的期望.因此，如何解决丙烯酸酯类材料对温度和湿度的敏感性，提高其使用寿命，是目前迫切需要解决的问题.
2.2 硅橡胶类弹性体硅橡胶也是一类在DEG应用中具有很高潜力的材料[16]，目前包括Neukasil RTV-23，Dow Corning的DC3481、Nusil CF19-2186以及BJB TC5005等多种商业化的硅橡胶可供选择.由于硅橡胶主链为Si-O键，键长较长，对侧基转动位阻小，分子链比较柔顺，且分子链间相互作用力较弱，这些特征使得其具有一系列优异的特性[19-20]：1)适用温度范围宽，对湿度不敏感，能够适应多种发电场合下使用；2)转换效率高[15]，良好的弹性使得发电过程中硅橡胶的滞后损失小，大部分机械能转变为电能；3)响应速度快，通常对形变的响应为3 s左右；4)稳定性好，使用寿命长，室温下能够使用109周期以上，即使在65 ℃/85%RH依然能够使用超过2×106周期以上[9].但由于硅橡胶本身是非极性橡胶，介电常数较低；同时与经过预拉伸的丙烯酸酯橡胶相比，其击穿电压并无优势[21]，因此，能量密度较低，往往需要很高的偏置电压才能进行发电，在很大程度上限制了硅橡胶作为DEG的研究.ISKANDARANI等[22]选用PolyPowerTM硅橡胶进行发电实验时，当工作形变为15%时，偏置电压为1.8 kV时，硅橡胶能够具有0.028 J/g的能量密度[20]，但由于充电过程中相当于驱动模式，若将电压提高到2.5 kV，形变将近20%，增加了材料被击穿的可能性，所以作者没有进一步实验.VU-CONG等[23]通过在硅橡胶表面引入驻极体(半永久性的带电绝缘体)，替代了发电中的充电过程，简化了发电装置，在工作应变为50%时，能量密度为0.55 mJ/g.但由于硅橡胶本身介电常数较低，在相同的工作条件下，能量密度与丙烯酸酯类仍有较大的差距.
目前，为了提高硅橡胶的介电常数，通常采用添加高介电填料和制备共混物两种方式.TiO2(金红石型，ε′=114)、BaTiO3(ε′=6 000)、((PbMg1/3Nb2/3)O3(ε′=4 000)等填料都能大幅提高材料的介电常数，同时还能有效控制介电损耗以及体积电阻率[15]，从而减少漏电流引起的能量损失. BORTOT等[24]考查了铌镁酸铅-钛酸铅(PMN-PT)和锆钛酸铅(PZT)两种填料对硅橡胶发电性能的影响，发现加入填料后介电常数都大幅提高，达到10左右.相同测试条件下，添加10% PMN-PT的能量密度比纯硅橡胶提高了63%，达到2.91 mJ/cm3；而添加1wt%的PZT能够提高37%.但加入填料引起的击穿电压降低以及材料的不稳定性，导致能量密度无法进一步提高.LIU等[25]通过液体的Silastic DC3481和聚乙二醇共混，添加5 phr时能够将介电常数提高到5.4，同样也存在击穿电压降低的现象.
在保证硅橡胶电击穿强度的前提下，提高其介电常数，才能增强其发电能力.因此，用化学改性的方法在硅橡胶分子链上引入巯基、环氧、氰基等极性基团是一种行之有效的方法.
2.3 聚氨酯类与传统经过化学交联的弹性体不同，聚氨酯是一类既有物理交联又有化学交联的材料，通常是由异氰酸酯和醇类合成.本身含有大量的氢键和(或)结晶区域，形成的硬段作为交联点.这种可控的化学网络结构使得聚氨酯具有其他弹性体材料不可比拟的优点.聚氨酯本身含有的大量极性基团使得其介电常数能够高达7左右.另外，塑料工业几乎所有的方法都能将聚氨酯制成DEG所需的薄膜[9].但大量极性基团的存在，使得击穿电压低，比硅橡胶和丙烯酸酯类低约两个数量级；相比硅橡胶，聚氨酯对湿度会更加敏感.
目前能够获得的商业化聚氨酯大多数存在杨氏模量过高，绝缘性太差的缺点，同时无法像丙烯酸酯类和硅橡胶那样可以进行大幅预拉伸，因此，在研究中往往被边缘化.GRAF等[26]选用体积电阻率在1011 Ω·m以上，介电常数为7.1，击穿电压为107 kV/mm的聚氨酯.采用双轴预拉伸比例1.3×1.3时，工作形变为30%时，使用自行设计的发电装置最高可获得5.43 mJ/g的能量密度，所用聚氨酯的能量密度远高于硅橡胶，但仍然很低.
为了制备满足在介电弹性体中应用的聚氨酯材料，大量文献都有所报道.RENARD等[27]利用商业化的聚氨酯Elastollan 1185A©和分散红13(Disperse red 19，染料)进行溶液共混后得到介电常数35.6，断裂伸长率达到250%的复合材料，但击穿电压较纯聚氨酯大幅降低，仅为25 kV/mm左右.CHEN等[28]采用溶液法将超支化芳香族聚酰胺改性的石墨烯与聚氨酯(TPU58887, Estane)共混后，发现随着石墨烯用量的增加，断裂伸长率和击穿电压逐渐降低，但介电常数大幅上升且介电损耗较小.用量为3wt%时，1 kHz时介电常数达到217，比纯TPU提高55倍，介电损耗仅为0.14，而击穿电压仅降低20 kV/mm，仍能达到60 kV/mm以上, 表现出优异的驱动性能. 虽然聚氨酯暂时没有提供较大的能量密度，但可以通过选择合适的单体原料，有目的的设计满足需要的新材料也是可行的.
2.4 其他材料天然橡胶在海洋和其他恶劣环境下使用已经有一个多世纪的历史，由于其高弹性和高断裂伸长率等优异特点[29]，很多研究者期望将它应用于DEG.研究发现[12]，其滞后小于VHB 4910，当工作应变小于15%时，发电性能优于VHB 4910；同时，天然橡胶具有比VHB 4910高近10倍的杨氏模量，这有利于提高其电击穿强度；另外，天然橡胶的介电常数不会随着拉伸倍数的变化而改变，有利于其在发电领域的应用.SUO等[1]通过调整发电过程的各项参数，最高获得了超过0.1 J/g的能量密度.
氢化丁腈(HNBR)是丁腈橡胶(NBR)加氢后的产物，在保留了NBR的优越性能的同时，提高了其耐臭氧性和老化性能[30]，YANG等[31]通过控制分子链间结构，添加40wt%的TiO2后再加入不同质量分数的环氧大豆油，其击穿电压基本不变，介电常数仍能达到12左右，同时具有良好的机电稳定性.
STOYANOV等[32]研究了热塑性SBS在驱动模式下的应用，添加TiO2后，断裂伸长率仍能保持在800%以上，用量为20wt%时，介电常数能够达到5.8，击穿电压为26 kV/mm，能量密度随着TiO2用量逐渐增加.最高可以达到0.12 J/cm3.但随着用量的逐渐增加，材料的漏电流变大，击穿电压逐渐降低.
奇数尼龙、聚乳酸材料、聚乳酸羟基乙酸材料以及聚偏氟乙烯(PVDF)及其共聚物材料等铁电高分子(ferroelectric polymer)，也具有高介电(>7)和高击穿电压(~90 kV/mm)等特点[33-34]，在压电领域已经取得了一些应用.但由于铁电高分子往往含有大量的结晶区，其本身模量较高，同时仅能产生约10%的形变[8]，而在DEG发电中大形变的同时也很难产生太高的驱动力，尚未见铁电高分子的应用报道.
另外，基于VHB 4905制备互穿网络聚合物改善其机电性能[35]，通过添加填料改善硅橡胶和聚氨酯性能的研究层出不穷，同时发现了明胶[36]、环状高分子[37]等新材料作为介电弹性体使用.
3 结语随着科技的发展，能量的收集并不仅仅局限在风能潮汐等领域，如因人体能量较小，可穿戴设备需要较高的发电效率；另外在很多使用条件下需要轻质便携、噪音低、环境污染小，对发电的形式提出了越来越高的要求.介电弹性体发电机由于其本身的特点，除了能够适应各种复杂条件，在小型化、微型化发电领域也具有较大的潜力.理想的介电弹性体发电材料应具有高介电，高的断裂伸长率，耐击穿，寿命长等特点，因此，在介电弹性体材料的设计上还应该针对以下方向重点研究.
1)目前所研究的材料大多集中在VHB 4910和VHB 4905，仍有各种商业化的硅橡胶、聚氨酯和氢化丁腈等材料有待研究和利用，同时还可以将两种或3种材料复合，发挥各自的优势.
2)因地制宜，研究出适应某些特定场合的发电装置.虽然目前各种材料本身或多或少会有一定的不足，但可以扬长避短，开发出适用于某些特定场合的发电装置.如在潮汐发电中，对发电的效率需求并不那么高，可以采用大规模并列阵式发电，获得高发电量.
3)加强材料研发与发电研究复合应用，结合发电模型，量身定制材料，把目前单纯的材料或发电研究结合起来，起到“1+1>2”的效果.
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