2019, Vol. 27
作为一种基本的物理化学现象，金属熔液对陶瓷的润湿性在现代先进材料制备技术中有着重要的应用[1-3].近年来，随着轻质高强的金属基复合材料和3D打印技术的迅速发展，金属熔液对陶瓷的润湿行为得到越来越多的关注和研究[4-7].MgO陶瓷的耐高温、高强度、高刚度等优异性能，使其在轻质高强的金属基复合材料、电子封装和涂层材料领域都具有广泛的应用前景[8-10].另外，MgO陶瓷由于具有良好的物理、化学性质，还可作为缓冲材料和介电保护材料[11-12]，在微电子器件领域具有巨大应用潜力.MgO陶瓷无论是作为增强体用于金属基复合材料，还是作为电子封装材料与金属的连接，都要基于金属与MgO陶瓷之间润湿行为的研究[13-14]，因此对金属熔液与MgO陶瓷之间润湿性及润湿产物的研究具有重大指导意义.
本文主要综述了Al/MgO陶瓷反应体系、Mg/MgO陶瓷非反应体系以及其它金属包括稀有金属、贵金属与MgO陶瓷润湿行为的研究进展.其中，Al/MgO陶瓷反应体系为高反应体系，因Al熔液表面本身存在致密氧化膜和实验条件的不同，在其反应产物的物质组成上有所争议.本文系统地阐述了Al/MgO陶瓷反应体系中不同反应产物的物质组成以及形成机理.Mg/MgO陶瓷为非反应体系，其润湿效果比较显著，但因其Mg表面的氧化膜和其蒸发压较小，使得Mg对MgO润湿行为的研究较为困难.另外，本文还综述了其它金属(稀有金属、贵金属)与MgO陶瓷润湿行为的研究进展，本文旨在于通过部分金属溶液对MgO陶瓷的润湿性的综述，为金属溶液与MgO陶瓷润湿行为的研究提供支持.
1 Al对于MgO陶瓷润湿行为研究Al是高温合金中常加入的金属元素，在钎焊中也是一种常用的钎料.相比于Ni基钎料和Ag基钎料，Al基钎料成本低；Al优异的导电性、导热性可有效降低钎焊接头的热阻；良好的塑性也有益于接头的残余内应力的减缓与热疲劳性能的提高[15]；在润湿效果上，除了Al以外，其他金属都不能直接润湿陶瓷.在其它可润湿陶瓷的元素中，Al是一种特别的金属元素，它不仅能直接润湿AlN[15-16]、Al2O3[17-18]、ZrO2[19]等陶瓷，还能通过界面反应润湿其他陶瓷，如MgO[20]、TiO2[21-22]等.但熔融Al润湿MgO陶瓷体系中还存在以下两个问题.
1) Al的化学性质较为活泼，对氧的亲和力极强，表面易形成性质稳定的Al2O3膜，氧化膜的熔点高，会对熔融Al与MgO陶瓷的润湿性产生一定影响.
2) Al与MgO陶瓷发生强烈的反应型润湿，会在MgO基体上产生如图一[23]所示的较厚的反应过渡层.反应过渡层对于复合材料以及金属连接的影响通常是致命的，探究反应过渡层的物质组成及厚度在设计复合材料和金属陶瓷连接问题上具有重大指导意义.
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图 1 Al/MgO (110)体系在1 473 K保温3 600 s后垂直纵深剖面上的反应区[23] Fig.1 Reaction zone in a vertical-depth profile of an Al-(110)MgO sample after dwelling at 1473 K for 3 600 s[23] |
润湿性通常用润湿角来表征.表 1给出了不同实验条件下对于Al/MgO体系的研究结果，从表 1中我们可以看出：Shen等人[23]报道的在1 000 ℃条件下保温3 600s，金属Al在MgO的3个不同晶面产生95°~96°的润湿角，反应产物为α- k, -, k-和δ- Al2O3；Yang等人[20]报道的在1 000 ℃条件下保温10~15 s，MgO(100)、(110)和(111)晶面分别产生50.5°、84.5°和85.5°的润湿角，润湿产物为MgAl2O4；显而易见，不同实验条件使得Al/MgO体系产生的反应产物不同，进而导致润湿角的不同.所以研究Al/MgO体系反应产物的物质组成，对于Al/MgO体系润湿性的研究就显得极为重要.
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表 1 不同温度和保温时间下Al/MgO体系研究结果 Table 1 Results of Al/MgO system by different temperatures and soaking time |
在早期Al与MgO陶瓷润湿体系中，其高反应性被大多数学者普遍认同，但在反应过渡层的物质组成上有所争议.一方面是以MgAl2O4为反应过渡层的主要物质；另一方面是以Al2O3为反应过渡层的主要物质.
Mcevoy等人[24]研究了熔融Al与MgO陶瓷(100)晶面体系.在1 000~1 350 K真空下, 证实了Al与MgO陶瓷的高反应性，反应区的主要反应产物为MgAl2O4，同时观察到少量的Mg和Al2O3相的存在. Froumin等人[25]报道了熔融Al将与MgO发生反应生成MgAl2O4.Yang[20]报道了熔融Al在MgO(100)、(110)和(111)的3个晶面上都达到了润湿状态，使用TEM观察，如图 2接头所示，其主要产物为MgAl2O4.
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图 2 TEM下Al/MgO(100)晶面体系被MgAl2O4完全覆盖的接头[20] Fig.2 The joint of Al/MgO (100) crystal plane system completely covered by MgAl2O4 under TEM |
Weirauch等人[26]研究了熔融Al在MgO(100)晶面的界面反应，实验发现反应区的主要反应产物是Al2O3相.Fujii等人[27]采用改进的座滴法对三种氧化镁(两种烧结多晶和单晶(100)晶面)和熔融铝的润湿特性进行了研究, 实验发现在Al/MgO界面处发现了Al2O3中间层，其中Mg元素通过Mg蒸汽的方式挥发至非反应区.Morgiel等人[28]在真空1 000 ℃下，运用座滴法润湿实验研究了液态铝与单晶氧化镁基片的(100)、(110)和(111)晶面的相互作用.用扫描电镜(SEM)进行观察表明, 反应过渡层主要由几微米厚的枝晶状晶粒组成.电子衍射仪(TEM)发现, 在所有基片方向上, 在整个反应过渡层中, 主导的粗大枝晶状晶粒显示α-Al2O3衍射特征，细枝晶状晶粒显示MgAl2O4的衍射特征.
在此之后Shen等人[23]较为系统地研究了熔融Al在1 073~1 473 K下在MgO(100)、(110)和(111)晶面上的润湿性.实验发现，在Al与MgO界面产生了反应过渡层，并较为精准地测量出熔融Al对于MgO的润湿角在95°~96°，润湿角主要取决于基板取向与温度.实验发现在MgO(100)晶面上反应产物主要为α- Al2O3，在MgO(110)、(111)晶面上反应产物主要为k, -, k-和δ- Al2O3，并没有明显的MgAl2O4相.
1.3 反应过渡层形成机理解释正因为反应过渡层的物质组成不尽相同，其对形成机理的解释也就相应的不同.
Fujii等人[27]对熔融Al在单晶MgO和多晶MgO进行了润湿性研究，实验确定反应产物为Al2O3，并把反应过程分为3个阶段，即振动阶段、化学准平衡阶段和递减阶段，发现无论氧化镁的类型如何, 都会在第二阶段产生相同的接触角，且单晶的角度比多晶的角略高, 单晶氧化镁中进行的界面反应速度最慢, 他认为是由于缺乏具有化学活性晶界引起的.
大多数学者[28-30]做熔融Al对MgO基板的润湿实验后反应产物大多都是Al2O3和MgAl2O4，他们所给出的解释分别如反应式(1)和(2)所示：
| $ {\rm{2Al + 3MgO}} \to {\rm{A}}{{\rm{l}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{3}}}{\rm{ + 3Mg}} \uparrow $ | (1) |
| $ {\rm{2Al + 4MgO}} \to {\rm{MgA}}{{\rm{l}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{4}}}{\rm{ + 3Mg}} \uparrow $ | (2) |
Morgiel[31]等人在1 000℃下研究了熔融Al对MgO基板的润湿情况，通过TEM/BF等设备观察以及理论计算所得出的反应式如(3)、(4)和(5)所示：
| $ {\rm{第一步:2Al + 4MgO}} \to {\rm{MgA}}{{\rm{l}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{4}}}\left( {{\rm{在MgO上形核}}} \right){\rm{ + 3 Mg}} \uparrow $ | (3) |
| $ {\rm{第二步:2Al + 3MgO}} \to {\rm{A}}{{\rm{l}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{3}}}{\rm{(在MgA}}{{\rm{l}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{4}}}上形核{\rm{) + 3Mg}} \uparrow $ | (4) |
| $ {\rm{第三步: 3MgA}}{{\rm{l}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{4}}}{\rm{ + 2Al}} \to {\rm{4A}}{{\rm{l}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{3}}}{\rm{(}}在第二步产生的{\rm{A}}{{\rm{l}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{3}}}上形核{\rm{) + 3Mg}} \uparrow $ | (5) |
上述相变序列可能在时间上重叠, 即MgAl2O4尖晶石同时生长并在同一地方被消耗.熔融铝与氧化镁基板的相互作用始于MgAl2O4连续层的形成, 其生长受基体中镁和氧的固态扩散控制.MgO基体被许多互穿的MgAl2O4通道刺穿，Mg蒸汽通过通道喷射到周围的大气中(真空)，溶解在氧气饱和的熔融Al区域, 同时在MgAl2O4层中的裂纹中渗入铝, 使氧化镁基板的局部迅速溶解, 并导致α-Al2O3在MgAl2O4层核化.进一步地，MgAl2O4与渗入的Al发生反应，生成Al2O3.
张迪等人[32-33]在真空条件下，通过CO2激光加热，研究了Al在单晶MgO和MgAl2O4的界面反应，通过XRD确定了Al/单晶MgO体系的反应产物为Al2O3和少量的MgAl2O4；Al/MgAl2O4体系的反应产物为Al2O3.通过反应产物断定，MgAl2O4为Al/单晶MgO体系的中间产物.对比不同晶面的Al/单晶MgO体系的XRD结果，发现反应产物和晶面取向没有显著差异，原因是界面反应使得原基底的择优晶面消失，反应产物在MgAl2O4层基底上形核.根据TEM结果可知，在Al/MgO与Al/MgAl2O4形核体系中，新生成的Al2O3相与原有的MgO和MgAl2O4异质基底均可以作为Al熔体中的异质相基底触发Al的形核过程.根据热力学计算，其中间产物的生成遵循Sainz[34]及Hallstedt等人[35]所给出的反应(6)进行，之后中间产物MgAl2O4遵循反应(7)进行，生成终相Al2O3.
| $ {\rm{MgO}}\left( {\rm{s}} \right){\rm{ + 2Al}}\left( {\rm{l}} \right){\rm{ + 3/2}}{{\rm{O}}_{\rm{2}}}\left( {\rm{g}} \right){\rm{ = MgA}}{{\rm{l}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{4}}}\left( {\rm{s}} \right){\rm{, }} $ | (6) |
| $ {\rm{3MgA}}{{\rm{l}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{4}}}\left( {\rm{s}} \right){\rm{ + 2Al}}\left( {\rm{l}} \right){\rm{ = 4A}}{{\rm{l}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{3}}}\left( {\rm{s}} \right){\rm{ + 3Mg}}\left( {\rm{g}} \right){\rm{.}} $ | (7) |
Yang[20]等人研究了熔融铝在单晶氧化镁(100)、(110)和(111)晶面的坐滴法实验，通过CCD相机对润湿行为进行监测和记录，最终润湿角如图 3所示，铝固化后, 采用XRD和TEM进行元素分析，发现主要产物为MgAl2O4，并给出以下的反应式(8)：
| $ {\rm{MgO}}\left( {\rm{s}} \right){\rm{ + 2Al}}\left( {\rm{l}} \right){\rm{ = 2/3}}{{\rm{O}}_{\rm{2}}}\left( {\rm{g}} \right){\rm{ + MgA}}{{\rm{l}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{4}}}\left( {\rm{s}} \right){\rm{.}} $ | (8) |
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图 3 1 300 K温度下熔融铝在氧化镁(100)、(110)和(111)晶面润湿行为[20] Fig.3 Wetting behavior of Al droplets on different MgO single crystal(100), (110), (111)substrates at 1 300 K[20]. |
根据这一反应, 在Al2O3膜破裂后, MgAl2O4层在液态铝表面上形成.在超过1300 K环境下，MgAl2O4层是相当稳定的，该层将防止进一步铝的氧化.因此, Yang认为界面上没有Al2O3, 这与他们的实验观察是一致的.
熔融Al在MgO陶瓷上的润湿性问题，其高反应性为学者们普遍认同，但在反应产物上经历了争议，一方面是以MgAl2O4为主；另一方面是以Al2O3为主的；还有Shen发现与晶面有关系的α- k, -, k-和δ- Al2O3.近些年来，经更为系统的研究了Al/MgO界面反应过程后，发现其发生了复杂的多步反应，MgAl2O4作为其中间产物，而Al2O3作为反应的最终产物，其过程受MgO基底的纯度、粗糙度和Al/MgO体系的保温时间等影响.然而，已有的对该体系的研究表明，其润湿角数据较为分散，这与Al溶液的氧化膜难以去除有关，如何对去除其氧化膜的影响，深入揭示其润湿性仍需进一步研究.
2 Mg对于MgO陶瓷润湿行为研究镁及其合金具有低密度、高比强度和高比刚度等优点, 具有很强的抗摩擦性能和良好的加工性能[36].在金属基体复合材料中, 镁作为基体相的使用逐渐替代了铝基复合材料，从而在汽车和航空航天等先进结构材料中得到了广泛应用.镁基复合材料通常采用铸造和渗滤工艺制备, 固相和液相的润湿性对确定成品的加工性能和质量起着关键作用[37].在相对较低温度下，相比于熔融铝，熔融镁更容易在MgO的表面形成，且在高温情况下不与MgO陶瓷发生反应润湿.
Fujiia[38-39]、Shen等人[40]均采用改进的座滴法，在充入氩气环境中，分别研究了温度在973~1 173 K和973~1 273 K的区间下，熔融镁在多晶MgO表面的润湿性.实验结果分别如图 4(a)[38]、(b)[40]所示，结果显示：接触角均随温度的升高、保温时间的增长而减小，实现了从不润湿到润湿的行为.图 4(a)[38]中：初始接触角在973~1 173 K的温度下表现为90°~76°，且随保温时间的增加接触角出现先线性递减而后突增最后急剧减小的现象.Shen[40]解释说这是液滴受润湿动力学的蒸发压和钉扎位错滑移现象的影响.但是这种接触角的变化现象并没有发生在图 4(b)[40]中的低温条件下.Shen P[40]在接触角的减小的问题上还强调：镁的蒸发压强烈程度依赖于温度，在较低温的情况下，Mg未被蒸发，液滴的体积不变，实验中接触角的减小就是润湿性提高的表现；相反，在高温条件下，Mg被蒸发，实验中观测到的接触角的骤减可能由液滴体积减小所导致.
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图 4 不同温度下镁/多晶氧化镁润湿角随时间变化曲线(a) Fujiia[38](b) Shen[40] Fig.4 Curves of wetting angle of Mg / polycrystalline MgO with time under different temperatures (a) Fujiia[38]; (b) Shen[40] |
Dong等人[41]采用改进的座滴法，在充入氩气环境，1 073 K下研究了熔融Mg对单晶氧化镁(100)、(110)、(111)晶面的润湿性.实验结果如图 5所示，结果表明：不同晶面初始接触角不同，但随时间的变化，接触角都是递减的，最终实现了润湿效果.接触角对氧化镁衬底取向有弱依赖性，这归因于Mg蒸气在润湿开始前可能沉积在氧化镁表面以及高能(110)和(111)晶面重构.对于界面附着力，主要是由相对少量的Mg-Mg金属键和Mg-O离子键组成.界面键在3个晶面上的变化主要归因于Mg-O和Mg-Mg键的不同强度以及它们的数量, 以及(100)、(110)和(111)晶面的不同表面自由能.
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图 5 1 073 K下熔融Mg在MgO(100)、(110)和(111)晶面随时间润湿角变化曲线[41] Fig.5 Curves of wetting angle of molten Mg on MgO (100), (110), and (111) crystal surfaces with time under 1 073 K[41] |
相比于其他金属，Mg对MgO陶瓷的润湿效果十分显著.以上综述的实验中不仅证实了接触角随温度的升高而降低，而且还说明了两者的润湿不产生反应过渡层，从而将有效提高Mg与MgO间的界面强度.但根据现有的润湿技术，还存在着两方面的问题：一是镁表面存在很难去除的氧化薄膜，二是镁的蒸发压很高.所以Mg与MgO陶瓷润湿技术的不足所产生的影响还有待于去研究.
3 其他金属对MgO陶瓷润湿性近年来, 经过对活性元素理化性质的广泛研究[42-44], 发现在钎焊领域中在向钎料中加入化学活性很强的金属元素(如Ti[45-47]、Zr[48]、V[49]、Hf[48]、Cr[49-50]、Nb[51]、Ta[51]、La等)，可以使得金属与陶瓷的连接.其机理是，活性元素与陶瓷反应并在陶瓷表面形成可被液态金属所能润湿的类金属结构的反应产物，从而改善金属/陶瓷系统的润湿性.但稀土元素本身对于陶瓷的润湿效果的研究并不多见.Yang等人[52]采用改进的坐滴法, 在高真空度1 323 K下, 研究了熔融La对多晶和单晶氧化镁基片的润湿性.他发现镧在氧化镁表面的不同取向上的润湿行为也出现了一些差异.熔融La对多晶和单晶氧化镁基片发生了反应型润湿，所测量的多晶氧化镁基片的接触角104°比单晶基片大很多, 在MgO(100)、(110)和(111)晶面上接触角分别为63°、69 °和69 °.他认为此差异是MgO基片上的表面能量不同所造成的，润湿行为是由覆盖La表面的氧化物膜的破坏、界面反应的程度以及反应产物的演化决定的.他对于反应产物进行元素分析，发现了La2O3和La-Mg合金，并推测发生如反应(9)的化学反应.
| $ {\rm{2La + 3MgO = L}}{{\rm{a}}_{\rm{2}}}{{\rm{O}}_{\rm{3}}}{\rm{ + 3Mg}} $ | (9) |
MgO陶瓷其高达2 800 ℃的熔点使得在工业铸造领域应用显著[53].一些贵金属和有色金属在民用和催化剂领域也同样扮演着十分重要的角色，但是其熔点普遍较高的特点，使得对其冶炼也就提出了较高的要求[54].高熔点的MgO陶瓷坩埚无疑是其冶炼的最佳容器之一.充分理解贵金属和有色金属对于MgO陶瓷的润湿性是研究MgO陶瓷容器的损耗原因和提高其使用寿命的基础.
如表 2所示，Nogi等人[55]研究了在1 100~1 500 ℃的氩气环境中，无界面反应的熔融Bi、Pb和Sn在MgO(100)、(110)、(111)晶面的润湿实验.如表 2所示，金属Bi、Pb和Sn均不能润湿MgO陶瓷.润湿性和附着力按(100)晶面＞(111)晶面＞(110)晶面的顺序排列.这是由于在(100)晶面镁原子的数量比其他二个晶面面多, 这是导致(100)晶面MgO的接触角相较其他两个面小，附着力更强的原因所在.
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表 2 不同金属铋, 铅和锡与MgO陶瓷的润湿角和附着功[55] Table 2 Contact angle and work of adhesion of MgO single crystals by Bi, Pb, and Sn melts[55] |
Nogi等人[56]研究了高温下不同金属(Sn、Ag、Au和Cu)在MgO陶瓷的润湿性.研究发现，金属Sn、Ag、Au和Cu分别在600~1 700 ℃、1 200~1 600 ℃、1 500~1 700 ℃和1 300~1 700 ℃温度范围内均不能润湿MgO陶瓷；其润湿角随着温度的升高而减小；其表面张力随着温度的升高而升高；其附着功随着温度的升高而升高.
Timofeev等[57]研究了高熔点铂族金属铂、钯和铑在1 555~1 966 ℃下对于MgO陶瓷的润湿性.研究发现，在1 828 K温度下，金属铂对于MgO陶瓷的润湿角为91°；在1 747 ℃温度下，金属钯对于MgO陶瓷的润湿角为105°，在1 952 ℃温度下，金属铑对于MgO陶瓷的润湿角为133°；随着温度的升高，铂、钯和铑对于MgO陶瓷的润湿角都呈上升的趋势.铂、钯和铑在MgO陶瓷上都以不润湿为特征；在过热温度区间内，温度升高检测到的润湿角上升现象是由于MgO陶瓷与金属边界的结构重组伴随着MgO与金属表面张力的比值变化所导致.
由此可见，不同金属对MgO陶瓷的润湿角的润湿角的已有大量研究，其润湿较为困难，通过加入化学活性很强的金属元素等合金化方式有望改进其润湿性.
4 结束语金属溶液对MgO陶瓷的润湿行为因MgO陶瓷的广泛应用而得到广泛的研究.金属溶液对MgO陶瓷的润湿行为可以分为如下几类：
1) 金属Al和稀有金属La则由于与MgO陶瓷发生反应，可以通过界面反应实现对MgO陶瓷反应润湿，然而对Al与MgO界面的反应产物仍存争议，对于反应过渡层形成机理还未形成统一认识，对其进行深入研究并揭示其反应产物的产生、微结构和性能对控制其界面的性能具有重要意义；
2) Mg不与MgO陶瓷发生反应，而可以润湿MgO的金属，其在MgO上的润湿角随着温度的升高和保温时间的延长逐渐降低，最终实现由不润湿到润湿状态的转变，但是由于Mg较高的蒸发压和表面难以去除的氧化膜的影响，使得Mg对MgO的润湿角数据仍较为分散，彻底去除氧化膜的影响而揭示其润湿状态的变化仍需进一步深入；
3) 绝大多数不与MgO陶瓷发生反应的金属如Au、Ag、Pt、Pd和Rh等都难以润湿MgO陶瓷.
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