2016, Vol. 48
污泥处理湿地(sludge treatment wetland，STW)是一种基于湿地处理的污泥处理技术[1].该技术起源于20世纪70年代欧洲，近年来在污泥处理中得到广泛应用[2].其中丹麦应用最广，已经成功运行140处STW处理系统[3].波兰、英国、意大利、法国等也陆续成功采用该工艺处理污泥[4].在中国，崔玉波等[5]开展了STW处理污泥的中试研究，并取得了很好的效果.国内外大量研究主要集中在STW对污泥的脱水作用[6].STW的脱水作用是基于污泥流经填料层时的渗透及植物的蒸发蒸腾，其脱水效率与污泥压滤机等常规机械脱水方法相当[7].污泥经STW处理后由流动态转变为固体废物，最终含水率可降至70%~80%.污泥经湿地处理后的挥发性固体(volatile solid，VS)去除率为25%~30%[8]，而污泥经好氧消化和厌氧消化对污泥VS去除率一般为40%~55%和35%~50%[9].STW相对于其他技术在污泥处理上具有初期投资成本低、运行管理费用低以及能耗低的显著优势[10]，然而其对污泥中有机物较低的降解能力是限制其发展的重要因素.
微生物燃料电池(microbial fuel cell, MFC)能在处理污泥的同时回收电能，并可加速污泥的厌氧降解过程.Jiang等[11]在以微生物燃料电池处理污泥的研究工作中发现，微生物燃料电池可以以污泥为燃料产电，同时该系统对污泥具有水解发酵作用.以脱水污泥为底物的微生物燃料电池运行250 h，电压稳定输出0.69 V，最大功率密度8.5 W/m3，污泥总化学需氧量去除率为46%.贾斌等[12]成功启动了单室无膜微生物燃料电池，运行过程中MFC的最大电压为495 mV，最大功率密度为44 mW/m2，污泥SS和VSS的去除率分别为27%和29%.在STW系统中，污泥中有机物厌氧分解生成大量糖类化合物、核蛋白、磷脂等小分子有机物，这些小分子有机物均可被产电菌直接利用产电[13].因此，本研究将微生物燃料电池与污泥湿地处理系统的结构特征相结合，通过构建微生物燃料电池—污泥湿地处理系统(MFC-STW)，在STW处理污泥过程中引入生物产电技术，以实现强化污泥有机物降解并同步回收生物质能.目前，微生物燃料电池与湿地系统结合的工艺技术多用于污水处理.Fang等[14]利用微生物燃料电池—人工湿地技术对偶氮染料进行脱色，得到最高脱色效率为91%，电压输出为610 mV.Zhao等[15]构建了一种上升流的微生物燃料电池-人工湿地系统，采用曝气阴极处理养猪场废水，最大功率密度为9.4 mW/m 2，COD去除率平均为77%.而在STW系统中进泥负荷(sludge loading rate，SLR)是直接影响系统运行以及有机物降解效果的重要影响因素[16]，因此，本文研究了不同进泥负荷下MFC-STW系统对污泥中有机物的降解效能以及产电性能，以分析生物产电过程对污泥湿地中有机物降解的加速作用.
1 实验 1.1 实验装置MFC-STW系统装置采用有机玻璃制成，结构如图 1所示.装置规格为20 cm×30 cm×40 cm，阳离子交换膜将系统分隔为阳极室和阴极室.其中阳极室为布泥区，尺寸为20 cm×30 cm×30 cm，由15 cm填料层和15 cm超高部分组成，超高部分为积存污泥区，有效容积9.00 L.阳极室填料层分两层，由下至上分别填充平均粒径为3和2 cm的碳颗粒，填充高度均为7.5 cm.阳极碳纤维刷按不同床层高度插入填料中，并以Ag/AgCl电极(饱和KCl，+0.197 V vs. SHE)作为参比电极.阴极室尺寸为20 cm×30 cm×10 cm，有效容积为3.65 L.阴极为曝气生物阴极[17]，底部填充活性炭颗粒，碳纤维刷均匀插入底部填料并与外电路相连，采用这种活性炭加碳纤维刷的耦合电极可以缩短生物阴极MFC的启动时间，并且在较短的时间内获得较高的电流密度[18-19].电解液组成为：Na2HPO4·12H2O(15.1 g/L)、NH4Cl(1.0 g/L)、NaCl(0.5 g/L)、MgSO4·7H2O(0.25 g/L)、KH2PO4(3.0 g/L)和CaCl2(14.7 mg/L)[20]，并进行持续曝气.MFC-STW系统外接1 000Ω电阻.此外，装置底部设排水管，污泥渗滤液经填料层由排水管排出.同时构建与MFC-STW系统阳极室结构相同的STW系统作为对照组.美人蕉具有生长迅速、根系发达和耐污能力强等优点，适合快速启动的湿地系统，故选择美人蕉作为湿地植物，以相同种植密度植于两系统中.
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图 1 MFC-STW系统示意 Figure 1 Schematic of MFC-STW system |
实验选用的污泥取自哈尔滨市某城市污水处理厂回流池.取回的污泥经重力浓缩、弃去上清液后，4℃下低温保存.采用蒸馏水将污泥调节为不同的负荷后待用，MFC-STW系统采用的污泥性质见表 1.
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表 1 污泥性质 Table 1 Properties of sludge |
系统运行前先用生活污水浇灌以促进美人蕉根系的生长，45 d后植物由15 cm生长至约80 cm且长势良好.随后分别将8棵长势相同的美人蕉移入MFC-STW和STW系统中，系统正式开始启动.系统启动期以生活污水和厌氧污泥的混合物作为接种底物，MFC-STW系统采用间歇运行启动，每5 d更换一次阳极底物，每7 d更换一次阴极电解液.系统运行期间采用间歇布泥的方式，并以5 d为一个周期，先后以SLR0.140运行14周期(70 d)、SLR0.258运行5个周期(25 d)、SLR0.343运行5个周期(25 d)，共120 d.系统第一个负荷期内泥层堆积不显著，单层取样；随着残留污泥的高度增加，自第二个负荷开始时分上下两层进行取样，其中上层为积存污泥的表面层，下层为污泥和介质分界层.
1.3 分析方法实验过程中污泥及渗滤液指标均采用标准方法测定[21].其中，污泥SCOD先用泥水比1∶10的比例浸提24 h；以4 000 r/min离心30 min，过0.45μm滤膜后采用重铬酸钾法，污泥含水率采用重量法.每次进样前用刻度尺测量积存污泥层厚度.εTCOD和εCOD分别表示污泥TCOD和渗滤液COD的去除率.
MFC-STW系统电压通过多通道数据采集系统(12 bit A/D conversion chips，US)每隔1 min在线记录输出电压及阳极电极电势.电压采集器与电脑相连，每次实验前用万用表(Agilent HP 34970，US)较准.阴极电势由全电压减去阳极电极电势绝对值计算.采用梯度改变外电路电阻的方法测量极化曲线，开路运行下，待外电路电压稳定时，连接变阻箱(10~9 999Ω)，测定在不同外电阻下稳态放电时的输出电压，利用欧姆定律计算得到电流值，将电压对电流作图即得极化曲线.
功率密度P(W/m3)计算公式为
| $ P=\frac{{UI}}{{{V_{\rm{a}}}}}=\frac{{{U^2}}}{{{R_e}^ \cdot }} $ | (1) |
式中：U为电压, V;I为电流, A;Va为阳极室有效容积, m3; Re为外电路电阻, Ω.
MFC-STW系统的内阻由极化曲线得到，计算公式为
| $ U=E-I{R_{{{{\mathop{\rm int}} }^ \cdot }}} $ | (2) |
式中E为电动势，V; Rint为电池内阻, Ω.
实验和分析检测均在室温((25±2)℃)和标准大气压(1.013×105 Pa)下进行.为保障实验结果的有效性，每组实验均进行3组平行实验，取其平均值作为实验结果.
2 结果与讨论 2.1 MFC-STW系统的启动与运行MFC-STW系统经260 h培养后稳定运行，输出电压0.620 V，成功启动，与其他文献报道接近[22].STW系统采用相同的操作.美人蕉在启动过程中并未发生烧苗枯死等现象，且长势良好.系统启动成功后，分别对不同进泥负荷下系统污泥降解情况和产电性能进行分析.进泥负荷依次设置为0.140(SLR0.140)、0.258(SLR0.258)和0.343 kg/(d·m2)(SLR0.343).
2.2 MFC-STW系统的产电性能 2.2.1 电压输出系统启动成功后，针对不同进泥负荷对系统性能的影响进行研究.MFC-STW系统不同进泥负荷下一个完整周期(5 d)的电压变化趋势如图 2所示.随着进泥负荷的增加，MFC-STW系统最大输出电压由0.631 V(SLR0.140)升高至0.794 V(SLR0.343).而Doherty等[23]构建了微生物燃料电池-人工湿地系统，获得了0.307 V的稳定电压；Li等[24]通过构建微生物燃料电池-人工湿地系统，在电极间距为20 cm获得电压0.560 V，可见本研究中构建的MFC-STW系统获得了较显著的产电效能.系统整个实验周期内，阴极电势始终保持在(0.313±0.01) V内，因此，不同进泥负荷下系统输出电压的变化主要来自阳极电势的变化.SLR0.343时的阳极电势为-0.470 V，较SLR0.140时-0.334 V降低41%.
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图 2 MFC-STW系统电压及电极电势变化 Figure 2 Changes of voltage and electrode potential of MFC-STW system |
杨广伟等[25]构建了稳定运行的微生物燃料电池-人工湿地系统，获得了0.68 V的稳定电压，阳极电势为-0.41 V.对于MFC-STW系统，阳极电势越低说明阳极室内可被产电菌直接利用的溶解性有机物浓度越高[26].SLR0.140时系统进泥负荷最小，脱水污泥层在系统表层开始积聚，此时产电菌可利用的“燃料”主要为污泥经脱水后渗滤液中所含的溶解性有机物，所以电压输出最低.随着运行时间延长，脱水污泥层不断积聚，在阳极室厌氧环境下污泥(或渗滤液)中大分子有机物通过水解发酵生成简单的小分子化合物(如乙酸、乳酸等)，为产电菌提供源源不断的“燃料”，因此，系统总输出电压逐渐升高且保持稳定.
2.2.2 极化曲线和功率密度曲线图 3为不同进泥负荷下MFC-STW系统的极化曲线和功率密度曲线.随着进泥负荷的增加，系统开路电压升高，SLR0.343时开路电压最高达0.868 V，为SLR0.140时的1.36倍.同时，系统内阻随进泥负荷的增加而增加，SLR0.343时系统内阻达201.3Ω，为SLR0.140时的2.3倍.可见随着系统负荷增加，电池内部电子传递阻力逐渐增大，这主要归因于污泥层不断堆积引起系统欧姆内阻和扩散内阻的增加.但进泥负荷的增加会导致积存污泥层扩大，逐渐形成的厌氧环境促使污泥中非溶解性有机物大量水解溶出，而系统间歇进泥为积存污泥层提供源源不断的水分，利于水解产物的扩散，提高系统内产电菌对溶解性有机物的利用率.因此，随着进泥负荷增大，MFC-STW系统的开路电压和功率密度也在逐渐增大，SLR0.343时系统最大功率密度达0.268 W/m3，为SLR0.140时的2.27倍.
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图 3 进泥负荷对MFC-STW系统极化曲线与功率密度的影响 Figure 3 Polarization curves and power density curves under different sludge loads of MFC-STW |
STW系统污泥的脱水作用包括两个途径：1)水分在重力的作用下随渗滤液下渗；2)水分在系统内的蒸发和植物的蒸腾作用[27].渗滤液排水通常发生在进泥后的1~3 h，而蒸发过程比渗透过程慢，发生在积存污泥层表面且持续时间长.MFC-STW和STW系统在不同进泥负荷下积存污泥的含水率变化如图 4所示.由于系统采用周期布泥，两系统积存污泥含水率呈下降趋势但下降程度不高.SLR0.140时，MFC-STW和STW系统积存污泥的含水率分别为88%和91%，较进泥分别减少了11%和8%.SLR0.258时MFC-STW系统上下层污泥含水率分别为91%和82%，这是由于随着积存污泥层厚度增加，在重力压缩的作用下，污泥脱水性能提高，导致系统积存污泥含水率随床层深度增加而下降.SLR0.343时MFC-STW系统下层污泥含水率最低，为84%，较STW系统污泥的脱水率高7%.崔玉波等[28]利用中试规模的人工湿地对污泥生态稳定化处理，在进泥期间设置通风结构的芦苇床中底层污泥含水率为84%.Burgoon等[29]在美国西北部建立了芦苇干化床处理来自工业曝气塘中污泥，进泥负荷为40 kg/(a·m2)时含水率为88%~90%.结果表明，MFC-STW系统较STW获得更低的污泥含水率，生物产电的引入可以强化STW系统中的脱水作用.
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图 4 不同进泥负荷下污泥含水率变化 Figure 4 Changes of sludge moisture content under different sludge loads |
污泥进泥期间两系统的积存污泥厚度如图 5所示.SLR0.140时系统所进污泥含水率高达99%，含固率较低及流动性大导致污泥难以在基质层表面形成稳定的积存污泥层，因此，在14个周期内，MFC-STW系统污泥层厚度基本在2~3 cm波动.SLR0.258时系统积泥层厚度增长速度变快，可见进泥负荷的增大和进泥含水率的降低对积存污泥厚度的增长有显著影响.系统共进泥120 L，到SLR0.343末期，MFC-STW系统积存污泥层厚度为7.2 cm，共积存污泥4.32 L，污泥减量96%；STW系统积存污泥层厚度为7.6 cm，共积存污泥4.56 L.MFC-STW系统积存污泥层厚度始终低于STW系统，表明生物产电的引入可以使STW系统积存污泥层厚度增长减慢，促进系统的污泥减容，利于后续污泥的处理处置.
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图 5 不同进泥负荷下污泥积存厚度随时间变化 Figure 5 Changes of sludge reservoir thickness with time under different sludge loads |
STW系统中有机物在物理、化学和生物的协同作用得以去除.湿地系统的基质层和积存污泥层中有大量的微生物，布泥后大量的有机质流经基质层和积存污泥层，其中的可溶性有机物直接被微生物降解利用；而不溶性有机物则被基质层和积存污泥层过滤、吸附、截留，并被微生物利用[30].MFC-STW和STW系统在不同进泥负荷下积存污泥的TCOD变化如图 6所示.SLR0.140时MFC-STW系统εTCOD最大，达74%，而STW系统的εTCOD为69%.表明生物产电的引进促进了STW系统中有机物的降解过程.随进泥负荷增大，系统中微生物在单位空间内可利用的有机物增多，但微生物降解能力有限，因此，大量有机物在系统内积累，使得系统的εTCOD下降.STW系统中同时存在好氧区和厌氧区：暴露于空气中的积存污泥表层，以及积存污泥层内受植物根系的泌氧作用的周围区域为好氧区，好氧区内微生物将有机物分解生成二氧化碳和水；其他区域则为厌氧区，在这些区域中厌氧微生物将有机物质厌氧发酵产生单糖、氨基酸、脂肪酸等小分子有机物，并被产电菌利用，从而实现污泥有机物的加速去除与稳定化.SLR0.343时MFC-STW上下两层的污泥εTCOD分别为72%、78%，原因在于下层污泥积存时间长，有机物降解更充分.
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图 6 不同进泥负荷下污泥TCOD变化 Figure 6 Changes of sludge TCOD under different sludge loads |
图 7为MFC-STW和STW系统在不同负荷下的污泥SCOD变化.SLR0.140时MFC-STW系统的SCOD为695 mg/L，与进泥SCOD 580 mg/L相差不大.SCOD的来源主要是复杂有机物水解产生的小分子有机物及中间代谢产物.SLR0.140时系统积泥层厚度小，系统厌氧效果不理想，复杂有机物的水解不充分.随着进泥负荷的增加，积存污泥层厚度逐渐增加，系统的污泥SCOD明显增高.SLR0.343时MFC-STW系统的上层积存污泥中SCOD可达2 619 mg/L，较进泥SCOD增加68%，是SLR0.140时的4.06倍.此时MFC-STW系统中产电菌可利用的可溶性物质浓度最高，系统输出电压最高，功率密度最大.由于生物产电可以促进污泥的水解，使得MFC-STW系统的SCOD明显高于STW系统，积存污泥中高浓度的SCOD使产电微生物在底物充足的条件下进行胞外电子传递，从而表现出较高的产电效能.在产电菌的不断利用下，积存污泥的SCOD随积存时间梯度变化，即随深度呈现递减趋势.
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图 7 不同进泥负荷下污泥SCOD变化 Figure 7 Changes of sludge SCOD under different sludge loads |
图 8为两系统在不同进泥负荷下渗滤液COD变化.系统中SCOD的去向包括：被产电菌利用转化为电能，被系统中微生物利用完成自身代谢作用，随渗滤液排出系统.在产电菌的作用下产电系统中SCOD高，故MFC-STW系统渗滤液COD呈现较高浓度.SLR0.343时MFC-STW和STW系统的上层积存污泥中SCOD分别为2 870和2 120 mg/L，下层积存污泥中SCOD较上层分别降低39%和13%.说明在本系统中，生物产电的嵌入为污泥SCOD的消耗提供了新的途径.两系统下层污泥SCOD相差220 mg/L，而系统渗滤液中COD差仅为10 mg/L，两系统的基质层结构完全相同，该差异源于MFC-STW系统对污泥中溶解性有机物的优先利用.生物产电的引入可强化系统有机物的降解，使MFC-STW系统具有更高的SCOD去除效能.
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图 8 不同进泥负荷下渗滤液COD变化 Figure 8 Changes of COD under different sludge loads |
渗滤液中COD的去除率随负荷增高呈现先降低后升高的趋势.SLR0.258时εCOD最低，MFC-STW系统渗滤液εCOD为65%，STW系统的εCOD则为70%；SLR0.343时εCOD最好，MFC-STW系统渗滤液εCOD为77%，STW系统的εCOD则为83%.徐大勇等[31]构建了一种垂直流人工湿地处理污泥，在运行期间，污泥厚度由0 cm增长至5.23 cm的过程中渗滤液COD由215.9 mg/L降至118.9 mg/L.随着积存污泥层厚度的增加，渗滤液在下渗的过程中可以被更好地过滤、吸附和截留，使有机物在基质层和污泥层中得到更充分的降解.
3 结论1)成功构建并稳定运行MFC-STW系统.随着进泥负荷的增加，MFC-STW系统输出电压和功率密度逐渐升高，SLR0.343时系统最大输出电压和功率密度分别为0.794 V和0.268 W/m3.
2)在120 d的进泥期内，由于周期性布泥，系统污泥的含水率变化不大.SLR0.343时MFC-STW系统下层污泥含水率最低，可降低至84%.进泥期结束后MFC-STW系统共获得积存污泥4.32 L，污泥减量化效果达96%.
3)SLR0.140时MFC-STW系统对污泥中有机物去除达到最大，εTCOD为74%.SLR0.343时MFC-STW系统的上层积存污泥中SCOD最高达2 619 mg/L，是SLR0.140时的4.06倍.本研究构建的MFC-STW系统可促进污泥有机物降解，并实现污泥中生物质能的回收.
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