2019, Vol. 51
进入21世纪以来，高效率、低污染、低噪音、维修性好的燃料电池受到各国青睐.其中，质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cell，PEMFC)工作温度低、发电效率高(LHV)(40%~60%)、启停速度快(< 1 min)、功率密度高、内部结构紧凑、污染零排放，被认为是代替传统能源的最佳能量源[1-3].
PEMFC是一个非线性、强耦合、受环境影响比较大的一个复杂系统，其性能涉及电化学、流体力学、热力学等领域，若想研究PEMFC输出特性并对其进行优化，必须了解其内部反应机理和外部行为表达，建模是一种简明且直观的手段.PEMFC输出特性模型有很多种，其中最主要的有两种——机理模型和经验模型[4].机理模型首先进行科学合理的假设，然后结合PEMFC构造和内部物理以及化学反应，分析相应参数对其输出特性的影响[5].Bernardi等[6]以及Springer等[7]最早建立了适用于小型单电池的一维等温数学模型，Fuller等[8]、Nguyen等[9]、Wang等[10]建立了考虑沿气道流向变化的二维模型，Dutta等[11]、Costamagna[12]建立了对电池内部机理更为全面和详尽描述的三维模型.经验模型不需要考虑内部结构，而是依据燃料电池外部表达和统计学知识探究其输出特性规律[13].经验模型包括Srinivasan模型、Kim模型、Lee模型、Squadrito模型、Mann模型、Kulikovsky模型等[14-15].机理模型能够精确地反映出燃料电池内部反应机理，但是其推导过程比较复杂，参数多且大多数不太容易获得，经验模型简单易用，但是其不能准确表达出电池内部反应信息，不利于电池结构参数的优化.近年来，结合机理模型和经验模型的半经验模型受到研究者的青睐，最常用的电压模型就是综合考虑了活化极化损失、欧姆极化损失、浓差极化损失的一种半经验模型.贺建军等[16]在考虑不可逆电动势和双层电荷层的基础上，建立数学模型并在Matlab/Simulink仿真平台上进行仿真，证明了模型的稳定性.皇甫耿宜等[17]建立了电压模型和电堆温度模型，研究了温度、压力以及活化面积对电池输出性能的影响.张洁等[18]通过建立稳态模型，对输出端电压、各部分不可逆电压、功率和效率进行了分析，得出不同条件下电池最佳稳态输出特性.陈会翠[19]建立了PEMFC等效电路模型和三维两相流模型，对燃料电池变载过程中的电压动态响应进行了仿真和实验研究，分析了电池寿命衰减的原因并提出了相应的措施.
本文在上述相关研究的基础上，建立了考虑双电层电容作用的PEMFC电压动态模型，在Matlab/Simulink仿真平台上进行了仿真.利用实验室自制风冷自增湿DXFC-200质子交换膜燃料电池和燃料电池测试系统，将现场测得实际输出伏安特性曲线与所建模型输出曲线进行拟合，证明了模型的准确性和稳定性.通过单因素纵向分析和多因素横向分析比较，研究了各个因素对电池输出特性的影响，并分析了不同加载幅度和不同加载速度下电池输出特性规律，对于改善电池性能，延缓电池衰减，制定燃料电池控制策略提供了基础理论支持.
1 PEMFC输出特性建模与多因素仿真分析方案为研究不同因素对PEMFC输出特性的影响，从而制定相应的控制策略，拟采用数学建模与计算机仿真相结合的方法，技术路线如图 1所示.
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图 1 技术路线 Fig. 1 Technical route |
理想情况下，质子交换膜燃料电池输出应为热力学电动势ENernst，但是在实际情况中，在电池工作中存在不可逆损耗，也就是所谓的极化电压——活化极化过电压Vact、欧姆极化过电压Vohm、浓差极化过电压Vcon [20].其电压输出公式如下[21-22]:
| $ {V_{{\rm{cell }}}} = {E_{{\rm{Nerst }}}} - {V_{{\rm{act }}}} - {V_{{\rm{ohm }}}} - {V_{{\rm{con }}}}. $ | (1) |
另外，电池内部还存在“双电荷层”现象，这种现象也是质子交换膜燃料电池动态运行的重要特征.通过并联一个电容可以模拟这种动态特性[23]，等效电路图如图 2所示.其中，Ra为PEMFC活化极化过电压和浓差极化过电压对应的活化等效电阻和浓差等效电阻的总和，电阻两端的电压记为Va，电阻Rohm为欧姆极化过电压对应的欧姆等效电阻.由于等效电容的存在平滑了电压下降或上升幅度，当电流突变时，电压平缓的达到稳定值[24].
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图 2 PEMFC等效电路图 Fig. 2 Equivalent circuit of PEMFC |
热力学电动势是指没有损耗的理想电压，即能斯特电动势，可表示为[25]
| $ \begin{array}{l} {E_{{\rm{Nerst }}}} = 1.229 - 8.5 \times {10^{ - 4}} \times (T - 2.9815) + \\ \;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;4.308 \times {10^{ - 5}} \times T \times \left[ {\ln \left( {{P_{{{\rm{H}}_2}}}} \right) + \frac{1}{2}\ln \left( {{P_{{{\rm{O}}_2}}}} \right)} \right]. \end{array} $ | (2) |
式中：PH2、PO2分别为氢气分压和氧气分压；T为电池温度.
活化极化过电压可表示为
| $ {V_{{\rm{act}}}} = {\varepsilon _1} + {\varepsilon _2}T + {\varepsilon _3}\ln \left( {{C_{{{\rm{O}}_{\rm{2}}}}}} \right) + {\varepsilon _4}T\ln I, $ | (3) |
式中，由文献[25]可知，经验系数分别为：
| $ \begin{array}{*{20}{l}} {{\varepsilon _1} = - 0.951\;4,}\\ {{\varepsilon _2} = 0.002\;86 + 0.000\;2\ln A + 4.3 \times {{10}^{ - 5}}\ln \left( {{C_{{{\rm{H}}_2}}}} \right),}\\ {{\varepsilon _3} = 7.4 \times {{10}^{ - 5}},}\\ {{\varepsilon _4} = - 1.87 \times {{10}^{ - 4}}.} \end{array} $ |
根据亨利定律，即：
| $ {C_{{{\rm{O}}_2}}} = \frac{{{P_{{{\rm{O}}_2}}}}}{{5.08 \times {{10}^6} \times {{\rm{e}}^{\frac{{ - 498}}{T}}}}}, $ | (4) |
| $ {C_{{{\rm{H}}_2}}} = \frac{{{P_{{{\rm{H}}_2}}}}}{{1.09 \times {{10}^6} \times {{\rm{e}}^{\frac{{77}}{T}}}}}. $ | (5) |
式中：A为有效活化面积; I为电流; T为电池温度; CO2为氧气浓度质量分数; CH2为氢气浓度质量分数.
欧姆极化过电压是指电子通过外电路流向阴极的过程中以及质子克服膜的阻碍作用而产生的损耗电压[26].其中，电子需要克服的阻抗记作常数Rc，质子需要克服的阻抗记作ρM[27].
| $ {V_{{\rm{ohm}}}} = I{R_{{\rm{Int }}}} = I\left( {\frac{{{\rho _{{\rm{m }}}} \times l}}{A} + {R_{\rm{C}}}} \right), $ | (6) |
| $ {\rho _{\rm{m}}} = \frac{{181.6 \times \left[ {1 + 0.03 \times \frac{I}{A} + 0.062 \times {{\left( {\frac{T}{{303}}} \right)}^2} \times {{\left( {\frac{I}{A}} \right)}^{2.5}}} \right]}}{{\left( {\lambda - 0.634 - 3 \times \frac{I}{A}} \right)\exp \left( {4.18 \times \frac{{T - 303}}{T}} \right)}}. $ | (7) |
式中：T为电池温度; I为电流; λ为质子交换膜的含水量; l为质子交换膜的厚度; A为质子交换膜的有效面积.
浓差极化过电压可表示为
| $ {V_{{\rm{con}}}} = 0.016 \times \ln \left( {1 - \frac{J}{{{J_{{\rm{max}}}}}}} \right). $ | (8) |
式中：J为电流密度，Jmax为最大电流密度.
等效电容两端电压随电流的变化而动态变化，根据电路相关知识，其微分方程为：
| $ \frac{{{\rm{d}}Va}}{{{\rm{d}}t}} = \frac{I}{C} + \frac{{{V_{\rm{a}}}}}{\tau }, $ | (9) |
| $ \tau = {R_{\rm{a}}}C, $ | (10) |
方程的解为
| $ {{V_{\rm{a}}} = I{R_{\rm{a}}} - C{{\rm{e}}^{ - \frac{1}{\tau }}}.} $ | (11) |
式中：τ为时间常数，C为等效电容.
2.2 Matlab/Simulink建模基于Matlab/Simulink软件，根据式(9)~(11)建立如图 3所示的子系统，将其进行封装，并根据式(1)~(11)建立考虑双电层电容作用的PEMFC动态模型，如图 4所示.模型输入量有电池工作温度、阴极和阳极气体压力、膜含水量、负载电流，输出量为电压.
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图 3 动态模型子系统 Fig. 3 Subsystem of dynamic model |
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图 4 PEMFC双电层电容动态模型 Fig. 4 Double layer capacitance dynamic model of PEMFC |
利用实验室自制风冷自增湿DXFC-200质子交换膜燃料电池和燃料电池测试系统，将现场测得实际输出伏安特性曲线与所建模型输出曲线进行拟合，验证模型的准确性和稳定性.实验室自制风冷自增湿DXFC-200质子交换膜燃料电池参数见表 1，原理如图 5所示. 图 6为燃料电池测试系统正面及背面图，包括两支独立的管路系统——氧气供应系统和氢气供应系统，可用于氢氧燃料电池和氢空燃料电池的测试.
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表 1 电堆参数 Tab. 1 Parameters of stack |
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图 5 DXFC-200原理图 Fig. 5 Principle of DXFC-200 |
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图 6 燃料电池测试系统正面及背面图 Fig. 6 Front and rear view of fuel cell test system |
图 7为DXFC-200现场实测输出电压与模型输出电压拟合曲线，从图中可以看出模型输出电压与实际输出电压基本吻合，模型具有良好的准确性.
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图 7 实际输出电压与模型输出电压拟合曲线 Fig. 7 Curve fitting of actual output voltage and model output voltage |
图 8为在电池温度80 ℃，氧气侧压力为3 atm，氢气侧压力为3 atm，膜含水量为7的条件下，单片电池输出电压、各部分损耗电压随负载电流变化的曲线.从图 8中可以看出，随着电流增大，电压呈下降趋势，这是由于受到不可逆电动势的影响.活化过电压随负载电流的增大而增大，但是增长趋势越来越缓慢，说明活化极化在电流较低时起主要作用.欧姆过电压和电流基本成线性关系.浓差过电压随负载电流增大而增大，且增长趋势越来越陡，说明浓差极化在电流较高时起主要作用.
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图 8 PEMFC各部分电压随负载电流变化曲线 Fig. 8 Variation curves of each part of PEMFC's voltage with load current |
针对燃料电池工作温度、氢气侧压力、氧气侧压力、膜含水量对PEMFC输出特性的影响，进行单因素纵向分析.图 9为不同工况下PEMFC输出电压变化曲线图.
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图 9 不同工况下PEMFC输出电压变化曲线 Fig. 9 Variation curve of PEMFC output voltage under different working conditions |
1) 温度对PEMFC输出性能的影响.图 9(a)是在氢气侧压力3 atm，氧气侧压力3 atm，膜含水量为7的条件下，工作温度分别为60℃、70℃、80℃时PEMFC输出电压变化曲线.从图中可以看出，在同一电流条件下，随着温度增大，电池输出性能显著提高，这是因为当工作温度提高时，催化剂活性显著提高，同时温度提高使得膜内的水扩散系数与气体扩散系数增大，从而导致膜内传质增加、膜电阻减小，输出性能提高.
2) 氢气侧压力和氧气侧压力对PEMFC输出性能的影响.图 9(b)、(c)是在温度80 ℃，膜含水量为7的条件下，氢气侧压力和氧气侧压力分别为1、2、3 atm时PEMFC输出电压变化曲线.从图中可以看出，在同一电流条件下，随着阴极和阳极压力增大，电池输出性能得到提高，这是因为增大阴极或者阳极侧气体压力，提高了反应气体浓度，加快了反应的进行.
3) 膜含水量对PEMFC输出性能的影响.图 9(d)是在温度80 ℃，氢气侧压力3 atm，氧气侧压力3 atm，膜含水量分别为7、14、21的条件下，PEMFC输出电压变化曲线.从图中可以看出，在同一电流条件下，随着膜含水量增大，电池输出性能显著提高，这是因为当含水量增大时，质子的传导速度会随之增加，电导率增大，膜电阻变小，从而使得电池输出性能提高.
对比图 9(a)、(b)、(c)、(d)所得仿真结果以及文献[13, 28-29]，得出在一定范围内提高温度，质子交换膜燃料电池输出电压显著提高，在一定范围内增大氢气侧和氧气侧压力，输出电压少量提高，在一定范围内增大膜含水量，低电流区域输出电压少量提高，高电流区域输出电压显著提高.在质子交换膜燃料电池输出性能的影响因素中，温度的影响可能最大，而氢气侧压力、氧气侧压力、膜含水量的影响较小，采用正交实验可以进行多因素的横向比较并验证这一结论.
3.2.2 PEMFC的动态响应特性仿真分析PEMFC的动态响应特性直接影响着电池的寿命和性能，因为随着工况的变化，燃料电池性能会受到不同程度的影响.在实际应用中，对于燃料电池动态响应特性的研究显得更有价值.影响燃料电池动态响应性的因素有很多，包括加载幅度、加载速度、过量系数、温度、湿度和压力等，如图 10所示为PEMFC动态响应曲线图.
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图 10 PEMFC动态响应曲线 Fig. 10 PEMFC dynamic response curves |
图 10(a)为不同加载幅度下PEMFC动态响应曲线，电池运行条件为工作温度80 ℃，氢气侧压力3 atm，氧气侧压力3 atm，膜含水量7，电流初始值为10 A，在第5 s输入一个脉冲电流.从图中可以看出，电流从10 A分别跃阶到30、40、50 A时均出现电压下冲现象，且跃阶幅度越大下冲量越大，响应时间也越长.
图 10(b)为不同加载速度下PEMFC动态响应曲线，电池运行条件为工作温度80 ℃，氢气侧压力3 atm，氧气侧压力3 atm，膜含水量7，电流初始值为10 A，分别在第2、5、10 s输入一个大小为30 A的脉冲电流.从图中可以看出，电流从10 A分别在2、5、10 s跃阶到30 A时均出现电压下冲现象，除此之外，电流加载速度越快电压下冲量就越大，响应时间也越长.
产生上述现象的原因是因为在加载过程中燃料电池需要更多的反应气体，但是流道中气体的响应速度比电流变化的速度慢很多，所以过快的加载速度、过大的加载幅度都会造成燃料电池动态响应能力不足，这也是燃料电池性能衰减的重要潜在影响因素.
4 多因素横向分析PEMFC输出特性通过电压动态建模及仿真结果的分析，PEMFC输出电压由于不可逆电压的影响随电流增大而逐渐减小，且在低电流区域活化极化起主要作用，在高电流区域浓差极化起主要作用，工作温度、阴极和阳极侧气体压力、膜含水量等多种因素都对输出电压有影响.在单因素纵向分析的基础上，以输出电压为指标，选取4因素3水平L9(34)正交实验[30]，进行多因素横向分析比较[31]，分别分析在低电流区域和高电流区域不同因素对电池输出性能的影响程度.表 2为正交实验因素水平表.
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表 2 L9(34)因素—水平表 Tab. 2 L9(34)factor-level table |
1) 低电流区域实验方案设计与结果直观分析.在低电流区域，指定电流值为30 A，输出电压为指标，通过正交实验进行验证，表 3为低电流区域实验方案设计与结果直观分析表.表 3中K1、K2、K3分别表示每个因素所进行3次实验所得的输出电压平均值，R为平均数的极差，R越大表明该因素的水平变化对输出电压的影响越大.由表 3可以看出，各因素对输出电压的影响程度排序为：工作温度(A)>氧气侧压力(B)>氢气侧压力(C)>膜含水量(D)，在低电流区域，条件为工作温度80 ℃、氧气侧压力3 atm、氢气侧压力3 atm、膜含水量21时，输出电压性能最好.
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表 3 低电流区域正交实验结果及分析 Tab. 3 Orthogonal experiment results and analysis of low current area |
2) 高电流区域实验方案设计与结果直观分析.在高电流区域，指定电流值为300 A，输出电压为指标，通过正交实验进行验证，表 4为高电流区域实验方案设计与结果直观分析表.由表 4可以看出，各因素对输出电压的影响程度排序为：膜含水量(D)>工作温度(A)>氧气侧压力(B)>氢气侧压力(C)，在低电流区域，条件为工作温度80 ℃、氧气侧压力3 atm、氢气侧压力2 atm、膜含水量21时，输出电压性能最好.
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表 4 高电流区域正交实验结果及分析 Tab. 4 Orthogonal experiment results and analysis of high current area |
1) 建立了PEMFC半经验模型，所建模型具有良好的稳定性，能反映质子交换膜燃料电池的真实工作特性，能有效进行燃料电池输出特性研究.在Simulink环境中进行仿真，得出由于受不可逆电压的影响，燃料电池输出电压小于理想电动势，且在低电流区域活化极化起主要作用，在高电流区域浓差极化起主要作用.
2) 进一步进行单因素纵向比较，分析工作温度、阴极和阳极侧气体压力、膜含水量对PEMFC输出性能的影响，得出在一定范围内，提高工作温度、增大阴极和阳极侧气体压力、增大膜含水量可以改善燃料电池输出性能.考虑双电层电容作用，分析PEMFC的动态响应特性，得出在一定条件下，过快的加载速度、过大的加载幅度都会造成燃料电池动态响应能力不足，造成燃料电池性能衰减.
3) 在单因素纵向分析的基础上，通过正交实验进行多因素横向分析比较，得出一定条件下，在低电流区域，工作温度对燃料电池输出性能影响较大，在高电流区域，膜含水量对燃料电池输出性能影响较大.
4) 与现有研究工作相比，本文在单因素纵向分析的基础上进行了多因素横向分析比较，对PEMFC输出特性的研究工作具有一定的指导意义.
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